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江坂 文孝; 安田 健一郎; 鈴木 大輔; 間柄 正明
no journal, ,
原子力施設等において採取された環境試料中に含まれる個々の核物質含有微粒子に対して同位体比分析を行うことは、個々の微粒子の起源や環境への影響を知る上で重要である。近年では、ウラン(U)とプルトニウム(Pu)を混合した燃料も原子力発電用に利用されているため、U-Pu混合微粒子に対する同位体比分析法の開発が急務である。本研究では、単一のU-Pu混合微粒子を溶解し、U, Puおよびアメリシウム(Am)を分離した後に、アルファ線計測およびICP-MSで測定し、Pu/Pu放射能比とPu/Pu同位体比からPu/Pu同位体比を求める方法を開発した。
蓬田 匠; 江坂 文孝; 間柄 正明
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原子力施設で採取される環境試料中に含まれるウラン微粒子個々の同位体組成を調べることで、その施設での原子力活動の内容および履歴を推定できる。また、ウラン微粒子の化学状態も、原子力活動の推定において重要な情報を持つ。しかし、1つのウラン微粒子に対して化学状態と同位体比の両方を測定することは、微粒子の単体分離が難しいためにこれまで困難であった。本研究では、マイクロマニピュレータによる微粒子移送と顕微ラマン分光分析、二次イオン質量分析を組み合わせた分析法を開発した。その結果、単一ウラン微粒子に対してその化学状態と同位体比を測定することができた。
堀田 拓摩; 浅井 志保; 半澤 有希子; 斎藤 恭一*; 藤原 邦夫*; 須郷 高信*; 北辻 章浩
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福島第一原子力発電所事故により発生した汚染水中のSrの迅速分析が求められている。これまで、放射性Csについては迅速回収のための吸着繊維が、放射線グラフト重合技術に基づき作製され実用化されている。本研究では、Cs吸着繊維と同様に、繊維表面に付与した高分子鎖にSr吸着物質を高密度に担持する技術を適用してSr分析の迅速化が可能か検討した。更に、長い高分子鎖が得られる放射線エマルジョングラフト重合法(グラフト重合)、並びに自由な成形性をもつ繊維構造に着目し、Sr吸着容量を向上させ、Sr分離操作の簡略化とSr溶出操作の省略を可能とし、放射線測定に最適なSr吸着繊維の作製を検討した。ポリエチレン繊維を基材として、グラフト重合によりメタクリル酸グリシジルを重合した。さらに、オクタデシルアミンを結合し繊維表面の疎水性を高め、疎水性相互作用によりジシクロヘキサノ-18-クラウン-6-エーテルを担持したSr吸着繊維を作製した。Sr吸着実験の結果から、Sr吸着繊維は既存のSr吸着材料と遜色ない吸着容量を示したことから、Sr吸着繊維はSrの迅速分析への適用性が高いと結論した。
岡村 浩之; 畠山 瑞央*; 永谷 広久*; 西山 嘉男*; 下条 晃司郎; 長縄 弘親; 井村 久則*
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ランタノイド(Ln)の分離において、抽出能と分離能を高めるために、協同効果を利用した抽出系が広範に研究されている。これまでに、イオン液体(IL)として1-ブチル-3-メチルイミダゾリウムビス(トリフルオロメタンスルホニル)イミドを用いた2-テノイルトリフルオロアセトン(Htta)-トリオクチルホスフィンオキシド(TOPO)協同効果系において、Ln(III)の抽出平衡解析法を報告した。本研究では、Htta-TOPO系よりも高いLn分離能を示すベンゾイルアセトン(Hba)-TOPO系において、Lnの抽出平衡を解析し、抽出化学種に対する-ジケトンの効果を明らかにするとともに、抽出化学種とLn分離能との関係について考察した。Hba-TOPO協同効果系において、log -log [ba]-log [TOPO]の三次元非線形解析を適用したところ、抽出化学種としてLn(ba)(TOPO), Ln(ba)(TOPO)が見出された。1:1:4の二価カチオン性錯体の形成は、Htta-TOPO協同効果系では見られないことから、-ジケトンの酸性度が抽出化学種を決定する因子であり、非常に疎水性の高い1:1:4錯体の形成がLnの高い分離能の要因であると考えられる。
浅井 志保; 斎藤 恭一*
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ICP-MSは、放射性核種分析において種々の放射線計測器と並ぶ主力装置となっている。しかしながら、分析試料中に、測定目的核種(同位体)のスペクトルを干渉する元素が共存する場合には、化学分離によってそれらを除去する必要がある。特に放射能を多量に含む試料を扱う際には、化学分離工程は可能な限り単純で迅速であることが望ましい。そこで本研究では、放射性核種の前処理分離を効率化する小型の分離カートリッジを開発した。このカートリッジには、円柱状に切り出した多孔性高分子材料(0.08cm)が充填されている。この高分子材料の細孔表面には、官能基をもつ高分子鎖が均質かつ高密度に結合してある。分離対象核種の化学的性質に応じて様々な官能基を高分子鎖に導入できることから、幅広いニーズに対応可能である。また、溶液中のイオンが高分子鎖中の官能基まで短時間で移動でき、高流量でも高回収率を維持できる。講演では、放射性核種測定のための前処理に特徴的な課題について説明するとともに、開発したカートリッジを長寿命核種の質量分析のための前処理分離に適用した例について紹介する。
杉田 剛; 下条 晃司郎; 岡村 浩之; 長縄 弘親
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溶媒抽出の効率は抽出剤に依存するため、高機能な抽出剤の開発が強く求められる。本研究では、三座配位構造を持つ新規リン酸系抽出剤を独自に合成し、56種の金属イオンを対象とした網羅的抽出を行った。その結果、新規抽出剤は、ほとんどの金属イオンに対して従来の抽出剤と比較して極めて高い抽出能を有することが明らかとなった。
下条 晃司郎; 杉田 剛; 矢部 誠人*; 岡村 浩之; 大橋 朗*; 長縄 弘親
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溶媒抽出法は金属の分離精製において有効な技術であり、その分離効率は抽出剤が大きな鍵を握っている。本研究では酸解離型ジアミド配位子を新規に合成し、56種の金属イオンに対する抽出特性を網羅的に調査した。その結果、従来の抽出剤に比べて、Sc(III), In(III), Ga(III), Ni(II)をはじめとする様々なレアメタルに対して高い抽出分離能を有することを明らかにした。